Skupna raziskovalna skupina pod vodstvom profesorja Zhanga Peileija s Šanghajske univerze za inženirske znanosti, Univerze Lancaster in Amplitude Suzhou Laser Co., Ltd. je objavila raziskovalni članek z naslovom "Electromagnetic-hydrodynamic coupling and morphology feedback in the formation and evolution of LIPSS on metals under femtosecond laser multi-pulse radiation" v mednarodnem revija Applied Mathematical Modelling. Skupina je vzpostavila večfizikalni model, ki povezuje elektromagnetno teorijo, tranzientno termofiziko in hidrodinamiko, ter uporabila iterativno strategijo impulz-za-pulzom za preučevanje evolucijskega procesa lasersko-induciranih periodičnih površinskih struktur (LIPSS) na površinah iz titanove zlitine. Z združevanjem eksperimentalnega preverjanja in numerične simulacije je ekipa razkrila fizični mehanizem nastajanja in razvoja nanostrukture pod sinergističnim učinkom Marangonijevega toka in povratnega pritiska pod povratnim mehanizmom morfologije.
01
Uvod
Laser-inducirane periodične površinske strukture (LIPSS) so fizikalni pojav, ki lahko ustvari periodične strukture na površinah različnih materialov (kovine, polprevodniki itd.) in so bili obsežno raziskani. LIPSS so na splošno razvrščeni v dve vrsti: LIPSS s periodo, ki je blizu valovne dolžine laserja (LSFL) in LIPSS s periodo, veliko manjšo od valovne dolžine laserja (HSFL). Za klasični LSFL je mehanizem nastajanja splošno sprejet kot posledica interference med vpadnim laserjem in površinskimi plazmonskimi polaritoni (SPP), vzbujenimi na površini materiala (elektromagnetna teorija). Čeprav elektromagnetna teorija pojasnjuje obdobje in smer LSFL, opisuje le statično začetno odlaganje energije in ne pojasnjuje dinamičnega razvoja materiala v lasersko-induciranem staljenem stanju. Proces migracije snovi v staljenem stanju preoblikuje površinsko morfologijo v periodično kombinacijo vrhov in padcev.
Femtosekundna laserska obdelava ima edinstvene prednosti na področju mikro- in nano-izdelave zaradi svoje visoke natančnosti obdelave in majhne toplotno-območja. Njegova ultrakratka impulzna širina koncentrira lasersko energijo na površini materiala v izjemno kratkem času, kar ustvari ne-toplotno ravnotežni fazni prehod. Elektronska toplotna prevodnost in elektro{6}}fononska sklopitvena moč prevladujeta pri prenosu in sprostitvi elektromagnetne energije, ki se nalaga v material med ultrahitrimi procesi. Ti dejavniki so temeljni razlogi za razlike v morfologiji LIPSS, opažene na različnih materialih. Vendar je oblikovanje LIPSS kumulativni več-impulzni proces, pri čemer površinska morfologija, ki jo ustvari vsak impulz, deluje kot začetni robni pogoj za naslednji impulz. Poleg tega je pravilnost LIPSS močno odvisna od lastnosti materiala. Prejšnje numerične simulacije so redko upoštevale vpliv površinske morfologije, ki so jo ustvarili prejšnji impulzi, na naslednje impulze v več-impulznih, več-fizikalnih okoljih. Spremembe v morfologiji površine materiala v pogojih več-pulzov vodijo do nehomogenosti temperaturnega polja, kar posledično vpliva na prerazporeditev staljene tekočine, ki jo povzročajo temperaturni gradienti. To zahteva kvantitativno analizo in razpravo o procesu evolucije LIPSS z vidika impulza-za-pulzom.
Obdelava z laserskim in elektronskim žarkom
02
Metode simulacije
Za preučevanje kumulativnega razvoja LIPSS pod več-impulznim femtosekundnim laserskim obsevanjem in s tem povezanim mehanizmom pozitivne povratne informacije potek dela simulacije razgradi interakcijo laserske-materije enega impulza v tri povezane korake: izračun elektromagnetnega polja, termodinamični razvoj in dinamiko tekočin, ki se nato ponovijo v iterativnih simulacijah. V tej študiji se osredotočamo na evolucijski proces, ki se začne od deterministične površine. Simulacija se začne z idealno, gladko ravnino, kjer se ablacijske jamice, ki nastanejo zaradi laserskih parametrov in odziva materiala, obravnavajo kot "efektivna hrapavost" za kasnejšo elektromagnetno sklopitev. V tem modelu je ta učinkovita hrapavost predstavljena s simulirano ablacijo površine, metodo, ki odpravlja negotovosti, povezane z naključno začetno hrapavostjo površine, kar nam omogoča, da preučimo, kako se LIPSS oblikuje in širi na robovih ablacije in znotraj površine.
03
Povratne informacije o morfologiji površine
Pod več-impulznim femtosekundnim laserskim obsevanjem tvorba LIPSS ni preprosta superpozicija enega samega fizičnega polja, temveč dinamičen evolucijski proces, v katerem vpliv površinske morfologije prejšnjih impulzov medsebojno vpliva na vpliv naslednjih impulzov. Slika 2 prikazuje razvoj morfologije površine materiala in ustrezno prostorsko porazdelitev električnega polja pod večkratnimi impulzi. Za začetni impulz (N=1) je porazdelitev električnega polja na površini gladkega materiala bočno enakomerna, v glavnem kaže vzorec stoječega valovanja, ki ga tvori interferenca vpadne in odbite svetlobe. Ko se število impulzov poveča (N=20, N=30), se prvotno gladka površina razvije v plitke ablacijske jame. Ne-planarni vmesnik prekine simetrijo ravnine in zagotavlja razpršeno v-ravninski valovni vektorski komponenti, kar povzroči šibko vzbujanje SPP na kovinskem-zračnem vmesniku. Ko se število impulzov še poveča (N=40, N=50), periodični utori, ki se pojavijo, delujejo kot učinkovitejše uklonske rešetke, kar povzroči močnejšo sklopitev SPP. Kot je prikazano v povečanem pogledu na N=50, interferenca med SPP in kasnejšo vpadno svetlobo ustvarja prostorske lokalne elektromagnetne vroče točke znotraj utorov, kjer je intenziteta električnega polja znatno višja od intenzitete vpadnega polja.
Slika 3 ponazarja razvoj morfologije površine materiala in ustrezne porazdelitve najvišje mrežne temperature pri različnih številih impulzov (N=1-50). V začetni fazi (N=1-10) se na ravni površini oblikujejo ablacijske jame. Takrat je površinska temperatura gladko porazdeljena bočno, ustrezna porazdelitev temperature pa kaže nizek in širok vrh, ki odraža Gaussovo porazdelitev laserske energije. Ko število impulzov narašča (N=20-50), se postopoma pojavi visoko-kontrastna periodična porazdelitev temperature, skladna s pojavom periodičnih površinskih struktur. Najvišja temperatura rešetke je skoncentrirana v dolinah teh periodičnih struktur, medtem ko temperatura na vrhovih ostaja relativno nizka. Graf porazdelitve temperature kaže, da ko se število impulzov poveča, postane amplituda te temperaturne modulacije bolj izrazita in najvišja temperatura postopoma narašča. Če to združimo z razvojem porazdelitve električnega polja, prikazanega na sliki 2, lahko porazdelitev temperature rešetke pod več impulzi razložimo z mehanizmom elektromagnetne toplotne povratne zveze. Elektromagnetne vroče točke, ki se nahajajo v dolinah, tvorijo prostorsko ne-enotne vire toplote, ki na koncu ustvarijo periodično mrežno temperaturno polje, ki ustreza morfologiji površine.
04
Pretok tekočine med fazo taljenja
Energija femtosekundnega laserskega impulza se prenese na mrežo prek elektro-fononske sklopitve. Ko temperatura rešetke doseže tališče, se na površini materiala oblikuje prehodna staljena plast. Nadaljnji razvoj LIPSS na pikosekundni časovni skali ni nadzorovan le s statično ablacijo, temveč tudi s hidrodinamičnim transportom znotraj te staljene plasti. V tem modelu je periodičnost vnaprej določena z odlaganjem elektromagnetne energije, medtem ko Marangonijeva napetost in povratni tlak predvsem poganjata prerazporeditev in odstranitev staljenega materiala. Slike 4, 5 in 6 prikazujejo trende pretoka tekočine med fazo taljenja več-pulznega procesa (N=20-40), ko se periodična struktura razvija od plitve do globoke. Na tej stopnji je temperatura rešetke presegla tališče, vendar še ni dosegla temperature uparjanja. Na teh treh slikah a1 in a2 predstavljata vrhove periodične strukture, medtem ko a3 in a4 predstavljata vdolbine. Kot je prikazano na sliki 4, se je v zgodnjih fazah nastajanja periodične strukture (N=20) na površini vzpostavilo periodično temperaturno polje in začela se je pojavljati valovita struktura. V dolinskih območjih z najvišjimi temperaturami (slika. 4(c)), ki jih poganja gradient površinske napetosti, Marangonijev učinek povzroči, da staljena površinska tekočina teče z veliko hitrostjo od središča doline do sosednjih vrhov. Nasprotno pa v območjih grebena z najnižjimi temperaturami (slika. 4(b)) opazimo, da se tekočina iz sosednjih dolin zbližuje in kopiči navzgor. Primerjava teh območij razkrije visoko{24}}divergentni tok v koritih in nizko{25}}konvergentni tok v vrhovih. Kot je prikazano v poljih toka na sliki. 4(b) in (c), tok površinske tekočine proti grebenom povzroči povratni tok globlje v bazenu staline, ki se vrača izpod vrha v dolino. Ta kombinacija zunanjega površinskega toka in notranjega spodnjega toka se samo-organizira v par tipičnih Marangonijevih vrtincev znotraj vsakega grebena in dna periodične strukture. S primerjavo slik je na slikah . 4, 5 in 6 razvidno, da je površinska tekočina, ko se doline poglabljajo, postopoma omejena znotraj njih (slike . 4(c), 5(c) in 6(c)). Globlje doline ustrezajo močnejšim lokalnim električnim poljem, s čimer se zavira stranska toplotna difuzija iz doline na sosednje vrhove. Posledica tega je strmejši temperaturni gradient, ki se ohranja v dolinah. Ker so torej sile, ki poganjajo gibanje tekočine, odvisne od temperature, postajajo te sile vedno bolj omejene znotraj dolin. Z vidika povečanja števila impulzov to pomeni, da se energija naslednjih impulzov uporablja za poglabljanje obstoječih utorov, namesto da bi odstranili že oblikovane vrhove ali zgradili nove strukture. Posledično se višinska razlika med vrhovi in dolinami nenehno povečuje, kar vodi v postopno poglabljanje periodične strukture.
05
Preverjanje simulacije
Za ponazoritev procesa nastajanja periodičnih površinskih struktur, ki ga poganja sinergistični učinek elektromagnetnih učinkov in pretoka tekočine pri obsevanju z več-pulzi, smo razvoj morfologije površine, opažen v poskusu linearnega skeniranja, primerjali z rezultati iterativnega večfizikalnega modela, kot je prikazano na sliki 7. V začetni fazi kopičenja impulza v poskusu je bila površina materiala v glavnem prekrita z naključnimi nanodelci, ki so jih ustvarili ablacija-ponovno odlaganje in transport staljene tekočine. V simulaciji smo uporabili fizikalno enakovredno izhodišče evolucije LIPSS, in sicer laser-inducirane ablacijske jame. Tako naključni nanodelci kot ablacijske jame lahko služijo kot razpršilne meje za naslednje impulze in s tem vznemirijo SPP. Naslednji impulzi vzpostavijo periodično temperaturno polje na tej ne-ravni površini prek interference SPP, kar spodbuja prerazporeditev staljenega materiala vzdolž tega obdobja. Nato začneta Marangonijeva sila in povratni tlak spodbujati prerazporeditev staljene tekočine in s tem spodbujati nastanek LIPSS.
Za boljšo validacijo rezultatov simulacije smo LIPSS pod eno-točkovno femtosekundno lasersko osvetlitvijo primerjali z rezultati numerične simulacije. Kot je prikazano na sliki 8, imata oba visoko stopnjo doslednosti v prostorski periodičnosti. Za kvantificiranje tega obdobja so bile lokalne konture sivine slike SEM ekstrahirane vzdolž smeri, ki je pravokotna na LIPSS, kar je dalo povprečno obdobje približno 980 nm za eksperimentalno strukturo. Slika 8(b) prikazuje simulirano konturo prečnega-prereza v istem prostorskem merilu. S preslikavo simulirane površinske konture na sliko SEM na enakih koordinatah in merilu je bilo ugotovljeno, da prostorski položaji simuliranih vrhov in dolin tesno ustrezajo svetlim in temnim črtam na sliki SEM. Simulirana doba je približno 960 nm, kar se odlično ujema z eksperimentalnimi rezultati, izmerjenimi s konturno metodo.
06
Zaključek
Ta študija je z numerično simulacijo zgradila večfizikalni model, ki temelji na elektromagnetni teoriji, teoriji dinamike tekočin in termofizikalnih lastnostih materialov. Od začetka do konca je pojasnil nastanek periodičnih struktur na kovinskih površinah, ki jih poganja sinergistični učinek elektromagnetnih učinkov in nestabilnosti pretoka tekočine pri obdelavi z več-pulznimi femtosekundnimi laserji. Z zaporednimi impulznimi iteracijami simulacije na površini materiala in primerjalno analizo simulacijskih rezultatov z eksperimentalnimi rezultati ugotavljamo, da je nastanek LIPSS rezultat sinergističnega učinka elektromagnetne in fluidne dinamike.
Interakcija med vpadnim femtosekundnim laserjem in površino materiala v prisotnosti površinske hrapavosti vzbuja SPP, ki motijo vpadno svetlobo. Ta proces ustvarja prostorsko periodično in ne-enakomerno odlaganje energije na površino materiala. Potrdili smo, da je ta potrebna površinska hrapavost lahko ablacijske jame, ki jih povzroči sam laser, ki lahko služijo kot mejni pogoji za vznemirljive SPP. Površinska morfologija, ki jo tvorijo predhodni impulzi, deluje kot uklonska rešetka za naslednje impulze, kar izboljša učinkovitost sklopitve SPP. Ko material absorbira to periodično energijo, se hitro spremeni v ustrezno temperaturno gradientno polje mreže, ki na površini tvori prehodno staljeno plast. Ta izredno tanka staljena plast, na katero vpliva periodični temperaturni gradient, je fizično zelo nestabilna, s čimer se aktivira transport tekočine, ki nadzoruje migracijo materiala. Med fazo taljenja Marangonijeva sila, ki jo poganja površinska napetost, premakne staljeno tekočino iz visoko-temperaturnih korit v nizko-temperaturne vrhove, pri čemer tvori visoko-divergentni tok v koritih in nizko-konvergentni tok v vrhovih. Ko se število impulzov poveča, se korita postopoma poglabljajo in površinska tekočina se postopoma omeji na korita. Med fazo uparjanja nadaljnje zvišanje temperature rešetke spremlja nadaljnje zvišanje povratnega tlaka. Na tej točki povratni tlak deluje kot prevladujoč mehanizem, ki poganja tekočino, pri čemer uporablja močnejšo silo za poganjanje tekočine s površine žlebov navzdol do podpovršja, hkrati pa bočno izpodriva tekočino do grebenov.
